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喷墨打印NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒应用光学信息存储

发布时间:2022-07-14
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厦门大学材料学院解荣军教授课题组通过MicroFab Jetlab 4喷墨打印系统(50μm喷头),在单晶片用含NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒的安全油墨打印图案,NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒的x射线照射和热刺激下表现出优异的光储存能力,结合喷墨打印技术可在光学信息存储和信息解密方面有所应用,为下一代信息存储和生物医学技术提供了新的机遇。

介绍

人类社会已经完全进入了信息时代,即每年产生的数据量都在不断增长爆发。磁存储、半导体存储器和光信息存储是信息时代的三大存储技术。其中,光信息存储具有生产成本低、能耗低、抗外部干扰能力好、存储寿命长等优点,广泛应用于不经常修改的大量数据的长期存储。多维光学信息存储被认为是下一代重要的存储技术,利用振幅、频率(波长)、相位、或光的偏振度作为额外的信息维度,倍增空间信息容量,其使用的持久发光(PersL)材料是一种在热或光刺激下具有储光能力和延迟光子发射的磷光体,目前研究开发的PersL材料的粒径在微米或几十微米之间, 大地限制了记录信息的密度和精度。因此,设计具有纳米级和深度阱的新型PersL材料对高容量光信息存储技术的发展具有重要意义。

厦门大学材料学院解荣军教授课题组为了提高光存储和PersL性能,采用了表面钝化策略,构建了NaMgF3:Tb3+@NaMgF3的核壳结构,其在水中的分散性好,制备了高稳定的发光油墨并用于喷墨打印,这项工作将进一步突出氟纳米颗粒和喷墨打印技术在信息存储应用中的广阔前景。

如图1所示,为材料的结构分析和发光表征。a) NaMgF3:Tb3+纳米颗粒(Tb3+浓度为24%)的XRD谱图和NaMgF3的标准衍射图。b) NaMgF3晶体结构。c) NaMgF3:Tb3+纳米颗粒(粉末样品)的PLE、PL和RL光谱。d) NaMgF3:Tb3+纳米颗粒的透射电镜(TEM)图像显示出均匀的立方形态,纳米颗粒的大小分布均匀,平均尺寸为≈18.0nm。

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▲  图1

不同Tb3+浓度的NaMgF3+纳米颗粒的表征如图2所。a中的XRD模式证实了样品中的纯相。b、c为不同掺杂浓度的纳米粒子的PL光谱和热释光(TL)发光曲线,随着Tb3+浓度的增加,PL强度增强,并在24%时达到 大值(图2b)。在21%的掺杂Tb3+的纳米颗粒中,TL强度 高(图2c)。随着Tb3+浓度的增加,发光中心与发射猝灭器之间的平均距离减小,能量转移速率增加,导致PL强度和TL强度的浓度猝灭,通过表征数据可优化掺杂浓度。

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▲  图2

图3a为NaMgF3:Tb3+NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒核壳结构示意图及PersL改进。透射电镜检查显示,纳米颗粒的平均尺寸从18.0增加到19.2(1/50)、20.0nm(1/10)和20.4nm(图3b)。因此,测定了NaMgF3钝化壳层的厚度分别为1.2nm(1/50)、2.0nm(1/10)和2.4nm(1/5)。

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▲  图3

图4a给出了TL的强度-温度-波长图(3D图)。各温度下的TL光谱在490、545、590和620nm处均有几个狭窄的发射带,与PL和RL光谱相似。TL辉光曲线的峰值温度在≈值为420K,峰值温度远高于RT,说明NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒是一种很有前途的光学信息存储候选材料。在双温度设置下,记录了NaMgF3:Tb3+@NaMgF3的PersL衰减曲线,以模拟光的存储和读取过程(图4b)。图4c给出了从不同加热速率β下的TL发光曲线。证实了NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒含有深阱,有望用于光学信息存储。

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▲ 图4

图5a为含有NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒的发光油墨的照片图像。使用前墨水放置7d,未见明显分层,展示出其稳定性。使用喷墨打印系统(MicroFab,Jetlab®4)直径为50µm的压电型喷嘴,调整喷墨打印机的驱动电压波形和负压值,以产生稳定和连续的液滴,继而在在单晶片上进行图案打印。在荧光显微镜下(在405nm的激发下),我们可以看到打印的图案是由小的在一个正交数组中的点。这些点呈规则的圆形形态,直径为≈100µm(图5c)。如图5d所示,在x射线照射下,我们可以清楚地观察到一种发光模式,一旦激发源关闭,它就会迅速消失。x射线带电模式在室温的黑暗中保持10min,并移动到预设为400K的加热器中。在热传导几秒钟后,单晶片基板上存储的图案被数码相机复制并记录(信息读出,图5d)。此外,PersL纳米颗粒的延迟发射可以用于信息加密和解密。如图5e所示,在衬底上写了一个由喷墨打印的NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒组成的特定图案。然后,这个图案被一整层硒化镉量子点覆盖。由于硒化镉和NaMgF3:Tb3+@NaMgF3在紫外线和x射线照射下都发出绿色发射,模式很好地隐藏(作为不可读的状态,图5f)。另一方面,只有那些NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒能够存储辐照能。因此,当底物被加热到400K时,NaMgF3:Tb3+@NaMgF3提供PersL并解密记录的信息(调整到可读状态,图5f)。

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▲ 图5

结论

新型的PersL纳米颗粒NaMgF3:Tb3+,具有纳米立方体的形貌,优异的水分散性,以及x射线照射下在深阱中的光存储能力,这些突出的特点使所开发的纳米颗粒能够应用于喷墨打印技术。采用表面钝化策略制备了具有典型核壳结构的NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒,证明该方法可以提高ParsL性能。喷墨打印后的NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒的储光能力和延迟光子发射,在光学信息存储和信息加密应用方面具有广阔的应用前景,新型的NaMgF3:Tb3+@NaMgF3纳米颗粒具有纳米级尺寸和较深的储能陷阱,可能为先进光学材料在信息技术上的应用提供新的机遇。

参考文献:

[1] Wang Y ,  Chen D ,  Zhuang Y , et al. NaMgF 3 :Tb 3+ @NaMgF 3 Nanoparticles Containing Deep Traps for Optical Information Storage[J]. Advanced Optical Materials, 2021:2100624.

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